پدرش چهره‌پرداز بود و برای استودیو برادران وارنر کار می‌کرد. ویلیس ابتدا به نورپردازی و طراحی صحنه علاقه داشت، اما بعد به فیلمبرداری روی آورد. او هنگام خدمت در نیروی هوایی ارتش آمریکا در دوران جنگ کره در یک واحد سینمایی کار می‌کرد و بعد در حوزه فیلم‌های تبلیغاتی و مستند مشغول به کار شد.
اولین فیلم بلند داستانی که ویلیس در مقام فیلمبردار فعالیت داشت «آخر جاده» (آرام آواکیان - 1970) بود. پس از این فیلم با کارگردان هایی چون اروین کرشنر، هال اشبی و آلن جی. پاکولا همکاری کرد تا اینکه نقطه تحول زندگی وی با «پدرخوانده» (فرانسیس فورد کاپولا - 1972) رقم خورد. ورایتی سال 1997 با اشاره به کار ویلیس در «پدرخوانده» نوشت: "یکی از شگفتی‌های بسیار «پدرخوانده»، فیلمبرداری گوردون ویلیس است. بازی سنگین ویلیس با نور و سایه نبوغ او را تایید کرد و جلوه بیشتری به هوش خلاقانه فرانسیس فورد کوپولا بخشید."
پس از این فیلم، او مدیر فیلمبرداری تعدادی از تاثیرگذارترین فیلم‌های دهه 1970 از جمله «پدرخوانده قسمت 2»، «همه مردان رئیس جمهور» و «اختلاف دید» بود. ویلیس در کنار این فیلم ها، فیلمبردار تعدادی از فیلم‌های وودی آلن از جمله «آنی هال»، «منهتن»، «صحنه‌های داخلی»، «خاطران استارداست»، «دنی رز برادوی» و «زلیگ» را نیز بر عهده داشت که برای فیلم «زلیگ» نامزد اسکار بهترین فیلمبرداری شد.
تصاویر سیاه و سفید ویلیس برای «منهتن» باعث شد این فیلم به لحاظ تصویری یکی از چشمگیرترین فیلم‌های تاریخ سینما شود. راجر ابرت منتقد سینما درباره «منهتن» نوشت: "همه این لوکیشن‌ها و آهنگ‌ها بدون فیلمبرداری سیاه و سفید و وایداسکرین گوردون ویلیس، تا این حد تاثیرگذار نمی‌شد. فیلمبرداری این فیلم یکی از بهترین فیلمبرداری‌های تاریخ سینماست. بعضی صحنه‌ها فقط به خاطر نورپردازی ویلیس معروف هستند."
به ویلیس برای استفاده هنرمندانه از سایه‌ها لقب "شاهزاده تاریکی" داده بودند. او سال 2009 در اولین مراسم سالانه جوایز هیئت رئیسه آکادمی علوم و هنرهای سینمایی یک اسکار افتخاری دریافت کرد.